第三套人民币从1955年就开始组织调查，制定方案。1959年1月23日，中国人民银行总行第一次向国务院上报关于更换新版人民币的请示，2月14日，又将新版人民币设计画稿的主题思想上报中央政治局各位领导审阅，周总理作了十分详细认真的批示，提出了很多意见。遵照周总理的批示，在中央美术学院和中央工艺美术学院专家罗工柳、王式廓、周令钊、侯一民、陈若菊、邓澎等主持下，组成由印制系统专业技术人员张作栋、石大振、贾鸿勋、刘延年、沈乃(钅容)等参加的设计绘制小组。经过美术专家和印制专业技术人员的密切合作，反复修改，设计出了新方案。1959年6月6日，中国人民银行总行再次上报设计修改稿。这期间，除凹元券和5角券外，其他面额的票券设计方案均被批准并已陆续投人生产。10元券因正背面图案及水印内容没有确定，其方案经反复修改，直至1965年6月18日才被中央批准，故年号也改成了“1965”年;5角券因1959年周总理审批设计稿时提出“角券中是否用一个轻工业的意见，也一直没有定稿，至1972年7月24日才上报设计稿样，7月26日国务院批准，因此，票面年份也改成了“1972”年。第三套人民币上的汉字行名仍沿用马文蔚的书体，但汉字面值改成了印刷宋体字。
根据国务院批准的设计图案，中国人民银行总行组织吴彭越、鞠文俊、林文艺、刘国栋、赵亚云、苏席华、王雪林、高增基、贾绪丰、张永信等雕刻师们共同会战，充分发挥各自雕刻特长，手工雕刻与机器雕刻相结合，使第三套人民币的艺术性和防伪性更为突出，其代表性作品是吴彭越雕刻的5元券正面的炼钢工人和鞠文俊雕刻的1元券背面的天山放牧图。为高质量高速度地印制第三套人民币，及时满足市场流通需要，印制系统的工程技术人员沈永斌、李根绪、刘正祥、柳溥庆、陈彭年、鲍振增等和有关单位技术人员通力合作，突破了印制设备的技术难关，同时造出了我国自己的水印钞票纸，如空心五角星布币混合满版水印、国旗五角星满版水印和天安门固定水印，均由袁荣广和郑新臣设计雕刻。从此，结束了我国货币生产依赖外国的历史。
第三套人民币较第二套人民币又有新的特点：
一是主题思想鲜明，内容相互呼应，极富民族特色。两种原版的1角券正面均为“教育与生产劳动相结合”图，只是一个是侧视图，一个是正视图，象征文化教育新改革;2角券正面为武汉长江大桥图，象征社会主义建设新成就;5角券正面为纺织车间图，象征发展轻工业。三种面额角券背面分别采用菊花、牡丹花、梅花、棉花等组成的图案，象征社会主义文化、科学、艺术百花齐放，欣欣向荣。1元券正面为女拖拉机手图，象征农业为基础，背面的羊群象征发展畜牧业;2元券正面为车床工人图，象征工业为主导35元券正面为炼钢工人图，象征工业以钢为纲;2、5元券背面的石油矿井和露天煤矿象征发展能源工业;10元券正面为“人民代表步出大会堂”图，象征人民参政议政，当家做主人，背面以红色牡丹花和彩带衬托天安门，象征伟大祖国的富强和团结。
二是进一步打破了边框式设计思想。我国旧式钞票的设计思想是封闭式的，图案全部被围在一个矩形花框内。在设计第二套人民币时，已经做了一些打破这种模式的尝试，改为上下边框，实践证明这种尝试是成功的。第三套人民币的设计做了更大胆的突破：主币取消了上边框，下边框也有较大变形，成为富有民族风格的图案3辅币除最初设计的枣红色1角券仍保留了变形的底边框外，全部取消了边框，成为开放式构图。这样，在较小的票面上显得画面开阔、深远。
三是色彩丰富。第二套人民币由于印刷技术所限，基本上是单色的，这样的票面既不够美观，也不利于防伪。第三套人民币的票面除了有一个基本色调外，还采用了多色印刷技术，这就使得画面色调活泼、丰富，又提高了防伪性能。
四是增设了壮文，调整了四种少数民族文字的排序和印制位置。第三套人民币在第二套人民币蒙、维、藏文的基础上，接受民族事务委员会的建议增设了壮文，并重新按蒙、藏、维、壮顺序排列。四种少数民族文字印制位置也根据票面图案布局进行了重新调整。